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    上海硅酸鹽所在含氧陰離子調控催化位點配位環境研究中取得新進展

    文章來源:上海硅酸鹽研究所  |  發布時間:2022-06-14  |  【打印】 【關閉

      

      為實現零碳經濟,設計高效、低成本的陽極催化劑是實現電解水綠色制氫和生物質電氧化升級的關鍵。由于固有的氧化還原特性,鎳基非貴金屬電催化劑被認為是潛在的候選者,但對鎳位點配位環境的活性調控機制仍然缺乏深入理解。 

      近日,中國科學院上海硅酸鹽研究所王家成研究員團隊在前期研究中發現磷酸根陰離子可有效調控鎳位點的電子結構,增強鎳氧共價性,提升其析氧活性(Angew. Chem. Int. Ed., 2021, 60, 3773-3780; VIP)。在此基礎上,該團隊首次提出了含氧陰離子調控鎳基電催化劑配位環境的設計理念,揭示了含氧陰離子在甲醇氧化反應中的不同作用機制。該工作通過對鎳基類金屬(NiPx、NiSxNiSex)進行陽極電化學氧化,原位構建具有不同含氧陰離子配位的無定形羥基氧化鎳(NiOOH-TOx)。研究表明,NiOOH-POx 顯示出最優的局部配位環境,提高了Ni位點對甲醇選擇性氧化成甲酸鹽的電催化活性。實驗和理論計算結果表明,NiOOH-POx具有最優的OH*和甲醇吸附能力,含氧陰離子POx優化了Ni位點的d帶中心,有效提升了電催化活性。該研究為通過含氧陰離子調節活性中心配位環境以促進有機分子電轉化提供了新的觀點。相關研究成果發表在國際期刊Nature Communications, 2022, DOI: 10.1038/s41467-022-30670-4。 

      論文第一作者為上海硅酸鹽所和北京工業大學聯培博士研究生李善霖,蘇州科技大學馬汝廣教授為共同第一作者,通訊作者為王家成研究員。北京工業大學劉丹敏研究員,盧岳副研究員等為該研究提供了大力支持。研究工作得到了國家自然科學基金面上項目、重大研究計劃培育項目和上海市優秀學術帶頭人等項目的資助和支持。 

      相關鏈接:https://doi.org/10.1038/s41467-022-30670-4

    構筑不同含氧酸陰離子調控的Ni活性位點及其電催化甲醇氧化性能

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